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JUEL-3961
Bleilebens, Dagmar
Struktur und Leitfähigkeit dünner Cer-Gadolinium-Schichten
IV, 135 S., 2002

"Solid Oxide Fuel Cells" (SOFC) mit dem keramischen Elektrolyten Yttrium stabilisiertes Zirkonoxid (YSZ) werden schon in einzelnen Kraftwerken eingesetzt. Die benötigte hohe Betriebstemperatur des Elektrolyten von 800 -000 °C führt zu einer starken Belastung der Peripherie. Als alternativer Sauerstoffionenleiter ist Gadolinium dotiertes Ceroxid (Ce0.8GdO.2O1.9, CGO) in Diskussion, das im Temperaturbereich von 300 - 800°C eine höhere spezifische Leitfähigkeit besitzt. Eine weitere Reduktion des Elektrolytwiderstandes kann durch eine Reduktion der Elektrolytdicke unter 1 µm erreicht werden. Daher wurden im Rahmen dieser Arbeit sub-µm dünne Schichten hergestellt und analysiert.

Zur Charakterisierung der sub-µm dünnen CGO-Schichten wurde das Modellsystem Substrat (Saphir oder Edelstahl) / CGO-Elektrolyt / Elektrode (Platin oder Gold) verwendet. Homogen dotierte Schichten konnten mittels HF-Magnetron Sputtern und reaktivem Co-Verdampfen hergestellt werden. Die Schichtstruktur wurde über die Herstellungstemperatur von epitaktisch und nahezu einkristallin ( auf Saphir) bzw. homogen dicht (auf Edelstahl) bis columnar variiert.

Die mit Hilfe von Impedanzspektroskopie ermittelten Leitfähigkeiten wiesen parallel und senkrecht zur Wachstumsrichtung unterschiedliche Werte auf, verursacht durch die anisotropen geometrischen Strukturen. Parallel zur Wachstumsrichtung dominierte der Beitrag der Leitfähigkeit des Korninneren, während der Beitrag der Korngrenzen verschwindend war. Senkrecht zur Wachstumsrichtung war nur die Korngrenzleitfähigkeit meßbar. Die spezifische Leitfähigkeit der homogen dichten Schichten erwiesen sich als höher als die der columnaren. Erstere waren jedoch thermisch instabil und wandelten sich in columnare Strukturen um. Damit einher ging eine entsprechende Reduktion der spezifischen Leitfähigkeiten. In der Literatur zeigen die spezifischen Leitfähigkeiten eine große Streuung, welche diesen unterschiedlichen Strukturen zugeordnet werden konnten.

Solid Oxide Fuel Cells (SOFC) with the electrolyte Yttria stabilized Zirkonia (YSZ) are already used in prototype powerplants. Due to the high operating temperatures of 800 - 1000 °C, required for the operation of the electrolyte, enormous stress is put on the peripheral equipment. Therefore, Gadolinia doped Ceria (Ce0.8Gd0.2O1.9, CGO) is discussed as an alternative Oxygen ion conductor exhibiting an higher specific conductivity in the temperature range of 300 - 800 °C. Employing thin films as an electrolyte could be a further improvement in reducing the ohmic resistance of the electrolyte. Therefore sub-µm thin CGO films were prepared and analyzed in this work.

To characterize the sub-µm thin CGO films a model system consisting of substrate (sapphire or alloys) / CGO electrolyte / electrode (platinum or gold) was used. Homogeneously doped layers could be prepared using HF-magnetron-sputtering and reactive co-evaporation. The structure of the layers was varied by the preparation temperatures leading to epitactical and nearly single crystalline (based on sapphire) , homogeneously dense (based on alloy) or columnar structures.

The conductivity was characterized by impedance spectroscopy showing different values while measuring parallel or perpendicular to the direction of film growth due to the anisotropic geometrical structure of the films. Parallel to the direction of film growth the conductivity was dominated by the conductivity of the grain interior (bulk) while the contribution of the grain boundaries could be neglected. Perpendicular to the direction of film growth only the grain boundary conductivity could be observed. The specific conductivity of the homogeneously dense films was higher than that of the columnar ones. However, the former ones proved to be thermally instable transforming into a columnar structure accompanied by a reduction of the specific conductivity. In literature the values for the specific conductivities show to have a wide range which can be associated with the different structures analyzed in this work.

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